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SiC上石墨烯的温度调制电子相互作用和相关研究都有那些?

来源:博乐电竞    发布时间:2024-08-07 07:08:59 人气:1 次

  、高度定向单层取得了重大进展,尽管这种平台在先进电子能谱方面的应用尚未得到证实。

  利用CVD生长的这些最新发现,我们在石墨衬底上创建一个大规模的、原子清洁的单层(如二硫化钼)的能力,用于电子能谱研究。

  扫描隧道显微镜(STM)和低能量电子衍射(LEED),揭示了一个晶片尺度的、排列良好的晶体取向。

  高质量的样品使我们也可以应用角度分辨的光电发射和时间,分辨(tr-)从绘制出具有高能量和动量分辨率的激发态电子结构。在tr-中观察动量分辨价带和导带态的能力,允许直接确定准粒子带隙。

  在一个2英寸的蓝宝石晶片上生长单层上,经过显著的改进以降低缺陷密度,从而获得取向良好的单层,所有域都有相同的取向,具有镜像双、单层二硫化钼生长后的晶片切片(5 cm x 1 cm),根据气体流流的位置,增长出一个连续的薄膜。

  虽然以前的实验大多使用连续薄膜上的侧电触点,但在接触处存在肖特基势垒,在研究过程中通常会随着载流子的运动而产生横向场。

  在光电子的激发下,瞬态场可以建立(即光电压效应),在解释实验观察时引入了复杂性。研究中,会出现非常明显的横向倾斜带弯曲,阻碍了不同电子光谱研究之间的比较。

  为了克服这些限制,我们最终选择将样品转移到高度定向的热解石墨或石墨烯衬底上,以防止表面的形成在操作的流程中,消除了针尖引起的带弯曲。

  二硫化钼单层由2.2-eV的频率,会加倍光参数放大器的泵浦脉冲以25 kHz的重复频率激发,入射通量为40uJ/cm2。反过来,p偏振,22.3-eV XUV探针脉冲用于光电发射。

  这种效应在两种温度下都能观察到,它的起源将在另外的地方讨论。由于同时检测,准粒子带隙的确定不受这种效应的影响。

  使用tr-ARPES同时观察动量空间中的价态,和导带态的能力使明确的确定,在这项研究中,获得准粒子带结构使用tr-ARPES 80 K显示优秀的协议与STS获得77 K二硫化钼石墨。

  另一方面,Sc向S*的快速进化表明了一个不同的起源。我们注意到,在最近一项对WSe2的tr-ARPES的研究中,K-和S-谷都观察到类似的快速位移,这分别被解释为激子(K)和暗激子(S)的形成。

  k谷激子信号被k谷的自由载波信号所掩盖,其数量高几个数量级,而和绝缘衬底上的二硫化钼单层相比,石墨上的单层二硫化钼的光致发光被淬灭超过两个数量级。

  通过ARPES测量了平衡带结构,并与DFT计算结果一致,我们得知使用STM和光电发射测量对电子间隙有显著的一致。

  当在S点观察到一个几乎瞬时的能量位移(~0.2 eV)到一个较低的能量态时,在上述间隙激发下,K谷的动力学主要由几皮秒的热载流子衰减决定。

  未来的实验将充分探索时间、能量和动量上的复杂电子动力学,这将指导寻找新的谷和激子物理以及基于单层和异质结构的器件。

  在室温下,对所占据的能带结构可以进行了常规的ARPES测量,可采用氦气灯(21.2和40.8 eV)作为光子源。光谱使用Scienta R3000分析仪采集,在氦气灯运行期间,压力保持在6×10$%& Torr下。

  在300 K和80 K. 2.2-eV泵浦脉冲下,采用25khz重复频率的p极化22.3-eV探头脉冲做测量。在腔室入口窗口前测量的平均泵功率为25 mW。

  在考虑到表面反射后,我们估计样品上的最大入射通量为40 67/9:‘,导致吸收通量为~26 67/9:’(激发密度~7×1011cm-2)。通过最快的光电发射动力学估计,泵浦-探针互相比均方根宽度为140 fs。

  在XUV-trARPES测量期间,压力保持在3×10$%& 。利用量子树脂包进行了DFT计算,得到了独立的单层二硫化钼能带结构。采用全相对论投影仪增广波(PAW)伪势,包括自旋轨道耦合,并采用具有40 Ry平面波截止能量的平面波基。

  在广义梯度近似中使用了交换相关泛函形式。布里渊区采样是在12×12×1点网格上进行,在计算电子能带结构之前,原子坐标和晶格常数被完全松弛。

  通过基底引导的生长方法,在晶片尺度的蓝宝石基板上生长高定向二硫化钼单层,A、B和区域的蓝宝石衬底上的生长的二硫化钼单分子层的放大光学图像,湿转移到衬底上后的光学图像。

  由于衬底在光学图像中的反射率不同,二硫化钼单分子层在蓝宝石衬底上呈明亮区域,而在衬底上呈暗区域。横向样品尺寸(0.4英寸)受样品架物理尺寸的限制。

  在退火后的一个干净的样品表面允许表面探针,通过地形图图像证实了衬底上样品的高质量。

  在HOPG上对单层二硫化钼的常规ARPES测量,利用氦灯的不同光子能量分别测量了二硫化钼单层的(a)h“= 21.2 eV (b)h”= 40.8 eV。

  为了更好地可视化,(a)和(b)的二阶导数图像分别用(d)和(e)表示。(c) EDC在K点集成到±0.025A!”。

  自旋轨道分裂的测量值为140 ± 4 meV。(f)使用量子通过DFT计算获得的一个独立的二硫化钼单分子层的电子能带结构。

  在HOPG上的单层二硫化钼上的XUV tr-ARPES测量和扫描隧穿光谱(STS), E-k色散沿Γ-k方向在0.4ps下进行,并集成在± 0.2 ps上。在K点处清晰可见费米能以上的传导带。

  误差条代表了来自高斯拟合的标准偏差(SD)。液氮温度下的 STS dI/dV曲线和dI/dZ曲线在VBM和CBM峰值位置上与tr-ARPES测量结果有很好的一致性。

  在时的谷内和谷间散射。CB中K点附近不同位置的电子强度与时间延迟。这些信号被集成在插图中的彩色方框中。动量在K点处集成了EDC。

  曲线的面积表示在CBk谷中检测到的光电子总数,时延迟电子密度分布集成在Δ5=0.25A!”在Σ和K的导通带上。

  黑色高斯函数(8 = 140 fs)表示泵浦脉冲和探针脉冲之间的互相关系,来自K点导带的时滞信号用双指数函数拟合,Σ点导带用与高斯函数卷积的单指数衰减函数拟合。

  当电子温度不高于声子温度时,电子和声子之间的相互作用会变得显著。 在这种情况下,增加温度会导致声子密度增加,从而增加了电子与声子之间的相互作用,导致电子的能量与声子的能量交换,从而增加了电子散射和阻尼。

  由此可见,SiC上石墨烯的温度调制会影响,石墨烯与底层SiC结构之间的电荷转移和2DEG形成,进而影响电子之间的相互作用。在低温下,电子与声子之间的耦合效应有几率会使电导率随着温度上升而降低。